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全球首創(chuàng)，我國科學家突破這一世界難題
2024年07月12日 14:35:44
來源：化工儀器網(wǎng) 點擊量：8219
武漢大學高等研究院、化學與分子科學學院雷愛文教授團隊首創(chuàng)開發(fā)了可編程波形交流電(pAC)合成技術(shù)，實現(xiàn)了銅催化的放氫氣氧化交叉偶聯(lián)反應(yīng)。
【化工儀器網(wǎng) 項目成果】合成電化學作為一種利用電子交換驅(qū)動化學反應(yīng)的技術(shù)，近年來因其綠色、安全和低能耗的特性而備受關(guān)注。該技術(shù)不僅有助于解決當前基于化石能源驅(qū)動的現(xiàn)行生產(chǎn)力產(chǎn)生的環(huán)境污染、安全生產(chǎn)風險和高能耗問題，還為實現(xiàn)可持續(xù)發(fā)展目標提供了有力支持。合成電化學新技術(shù)的出現(xiàn)，標志著化學合成領(lǐng)域的一次重要革新。它不僅拓展了化學合成的可能性，還為實現(xiàn)精準物質(zhì)制造、推動化學化工綠色化、智能化和高端化提供了新的動能。
因為其具備綠色、安全和低能耗的特性，合成電化學新技術(shù)將有望發(fā)展成為新質(zhì)生產(chǎn)力，用于解決當前基于化石能源驅(qū)動的現(xiàn)行生產(chǎn)力產(chǎn)生的環(huán)境污染、安全生產(chǎn)風險和高能耗問題。2023年，合成電化學新技術(shù)是國際純粹與應(yīng)用化學聯(lián)合會(IUPAC)評定的度化學領(lǐng)域十大新興技術(shù)之一。然而，更多維度的電學參數(shù)引入電化學合成反應(yīng)中會導致可優(yōu)化的反應(yīng)條件呈指數(shù)級增加，極大增加了研究難度。因此至今為止交流電合成技術(shù)仍然處于萌芽階段，僅有數(shù)例簡單應(yīng)用研究見諸報道。
武漢大學高等研究院、化學與分子科學學院雷愛文教授團隊首創(chuàng)開發(fā)了可編程波形交流電(pAC)合成技術(shù)，實現(xiàn)了銅催化的放氫氣氧化交叉偶聯(lián)反應(yīng)。通過對交流電波形的電學參數(shù)(頻率、電流和占空比)進行程序編輯可得到定制化的交流電信號。不同編輯模式的電信號不僅促進了電解條件下銅催化劑循環(huán)再生，而且分別精準調(diào)控銅催化劑形成“銅結(jié)合碳自由基物種”和“碳-銅活性物種”。另外，雷愛文教授團隊開發(fā)了原位電子順磁共振波譜-交流電解聯(lián)用表征技術(shù)，首次觀測到不同交流電信號動態(tài)調(diào)控銅催化物種活性的變化規(guī)律。基于可編程交流電合成技術(shù)，研究團隊成功實現(xiàn)了銅催化活化烷烴直接碳氫鍵氧化偶聯(lián)反應(yīng)和氧化雙官能團化反應(yīng)，而這兩類反應(yīng)在傳統(tǒng)氧化劑條件和直流電氧化條件下均表現(xiàn)出較差的反應(yīng)性。
此項研究實現(xiàn)了交流電解環(huán)境下金屬催化物種精準調(diào)控，解決了電合成條件下過渡金屬催化劑容易在陰極析出失活而必須用分離池的問題。此項研究為一體式電解池條件下，金屬催化耦合電催化發(fā)展新型合成反應(yīng)提供可行路徑。可編程波形交流電合成技術(shù)的出現(xiàn)，將為合成電化學新技術(shù)在綠色物質(zhì)制造等更廣泛應(yīng)用領(lǐng)域提供極大助力，為化學化工綠色化，智能化和高端化提供新的動能。
相關(guān)研究成果Programmed alternating current optimization of Cu-catalyzed C-H bond transformations于近日在國際期刊Science(《科學》)在線發(fā)表。
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