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中科院碳與過渡金屬相互作用合作研究獲進展
點擊次數：1030 發布時間：2013-8-26
近日，中科院大連化學物理研究所催化基礎國家重點實驗室理論催化研究組與英國圣安德魯斯大學研究人員合作，在碳與過渡金屬相互作用研究方面取得進展，相關結果發表在zui近一期的《納米快報》上（Nano Letter, 2011, 11 （2）, pp 424–430，DOI: 10.1021/nl103053t）。
深入研究碳與過渡金屬催化劑的相互作用，對于理解合成氣轉化、烷烴活化、以及水煤氣變化等催化反應過程中的積碳產生，抑制催化劑失活，提高催化劑的穩定性等具有重要的意義。同時，此研究對于理解石墨烯在金屬表面的生長機理參考價值。石墨烯作為一種新型的二維碳材料，在高性能納米電子器件、復合材料、場發射、氣體傳感器及能量存儲等領域具有非常重要的應用前景。
李微雪研究員及其博士生馬秀芳同英國圣安德魯斯大學R. Schaub課題組利用密度泛函理論計算和隧道掃描電鏡實驗相結合，通過乙烯在Rh（111）表面上吸附、程序升溫裂解，深入研究了Rh（111）表面上石墨烯成核過程和生長機理。理論計算結果表明，成核難易程度及其前驅體大小，由碳碳成鍵、碳和金屬成鍵的競爭相對強弱來決定。在此基礎上，通過理論和實驗的合作，研究人員確定出在Rh（111）表面上，石墨烯成核的前驅體為由七個六圓環、共計24個碳原子的團簇組成；成核前驅體形成后，碳團簇進一步通過SmoluchowskiRipening機理生長為完整的石墨烯。
由于碳與金屬相互作用的強弱程度會隨著金屬催化劑以及表面取向的不同而不同，該研究結果意味著可以通過改變催化劑的組分及結構，來影響催化劑表面積碳成核的難易程度，控制前驅體尺寸的大小，從而有助于提高催化劑的抗積碳、抑制失活的能力。
該研究結果對如何進一步提高大規模制備高質量的石墨烯也具有一定的啟發價值。