普魯士藍PB及其衍生物研究簡介

  普魯士藍（PB）是人們熟知的一種藍色染料，因為它的顏色而得名，已有著二百多年的悠久歷史，是很早被報道的合成配合物之一。PB及其衍塵物具有三維網狀結構，在低密度，易摻雜溶劑以及可變的結構和計量學等許多方面與交聯的有機聚合物類似，結構穩定性;還具有沸石性質，能在水溶液中很快地與堿金屬離子發生交換。PB具有較高的電化學可逆性，用作電子傳遞的媒介，可降低氧化還原物質是過氧化物電化學反應的過電位，被稱為“人工過氧化物酶”。是其修飾電極用于H2O2的檢測，在環境、生物、醫學[27-29]方面應用，因此過渡金屬cyanide是PB修飾電極成為電化學分析領域一個活躍的研究方向。

  由于PB及其衍生物具有的電化學可逆性，高度的穩定性，容易制備，且制備成本低等優點，自從其被發現以來，其研究領域不斷擴大，研究的對象從普魯士藍本身到其衍生物，其應用的領域從簡單的作為染料、顯色劑，到作為核電站廢水的吸附劑，電化學的電極修飾材料、電顯色劑、電池電極材料等。PB是過渡金屬cyanide中的一種化合物。

PB的電化學性質

  對PB而言，電催化機理一直是PB修飾電極的研究熱點。在我們通常研究的電位范圍內，其電化學活性是由于PB晶格結構中元素鐵的價態變化造成的。通過對PB膜的電化學行為的研究發現，其在弱酸性(pH 4.0)的KCI( 1.0mol/L)溶液中出現兩對氧化還原峰，分別處于0.2V和1.0 V (vs.SCE)，并將其理解為這是由于PB晶格結構中鐵離子的電子自旋狀態不同造成的，這兩對峰分別對應于高自旋鐵離子(Fe3+/2+）和低自旋鐵離子(FeⅢ/Ⅱ)的氧化還原反應，因此，作者將0.2V處對應的峰歸因于如下的電化學反應:

而將1.0V處的峰歸因于如下的反應:

  當然，PB晶格周圍的化學環境會對其電化學行為產生很大的影響，因而造成其峰電位也相應變化，當支持電解液中沒有反應物時，循環伏安檢測中表現的是修飾電極自身的氧化還原峰;當有反應物存在時，循環伏安表現為氧化峰或還原峰電流有相應的改變，且隨反應物濃度的不同而有不同變化。修飾電極自身的氧化還原過程伴隨K+在晶格中的進出，直接影響PB的電催化作用。通過控制反應條件，可使催化性能得到優化。這從PB修飾電極在不同媒介及不同陽離子的支持電解質中的循環伏安圖中可以看出。

  另外，PB修飾電極的電化學行為與其制備方法，制備條件及PB粒徑大小等也有很大的關系。用界面聚集法在含有半的金電極表面制成了納米PB修飾的金電極，并用循環伏安法研究其電化學性質，發現在0.20V處的一對氧化還原峰在低電位掃描速度(1.0~20.0 mV/s )時成兩對峰。他們根據XRD和TEM實驗的研究結果，提出了這一現象是由于PB膜內外FeⅢ/Ⅱ的電化學性質的差異所致。PB還具有類似于沸石的分子篩結構，因而對溶液中的陽離子具有選擇透過性。如:在水溶液中其對堿金屬離子的選擇性順序為:Cs+>Rb+>K+>Na+>Li+。解釋為這是由堿金屬水合陽離子的半徑決定的。PB在氧化還原過程中會伴隨有K+的進出晶格以維持電荷平衡。

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