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在變化的氣態反應環境中直接測量原子尺度的三維形態變化!

閱讀:1427        發布時間:2020/8/22
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    大量研究表明,金屬納米粒子的催化活性與其三維結構和原子表面結構具有很大的相關性。對納米催化劑的性能進行合理優化設計在很大程度上取決于先進的定量3D表征技術的可用性。電子斷層掃描目前能夠在原子分辨率下對納米結構的結構和組成進行3D分析,但是所有這些測量大多是在室溫和超高真空中進行的,這些條件與實際應用相關性不大。靜態條件下測量的納米顆粒的3D結構還不能夠*解釋其在變化的反應環境中的結構演化和結構與性質之間的關聯性。

    金屬Pt是典型的氣相反應的催化劑,這類反應通常是在有氧氣或者氫氣存在的情況下發生。Pt的表面能通常是通過吸附氫氣和氧氣分子來改變,從而使得Pt單晶的某些晶面變得穩定或者不穩定,進而影響其催化活性和催化行為。之前的研究已經通過高分辨透射電鏡得到了Pt的二維平面結構照片,但因為缺乏厚度信息,這種二維平面照片還不足以去定量描述原子3D結構,并且二維圖像均是在常溫和超高真空度下獲得的,但實際的反應環境是復雜多變的,這根本沒辦法解釋實際變化的氣體壓力環境下的晶面結構的演化。

    近日,來自University of Antwerp的Thomas Altantzis等人聯合DENSsolutions的徐強博士等人在Nano Lett雜志上發表了題為“Three-Dimensional Quantification of the Facet Evolution of Pt Nanoparticles in a Variable Gaseous Environment”的文章。文中,作者利用HAADF-STEM結合DENSsolutions Climate S3+原位氣體加熱樣品臺,在300℃下,通過通入1 bar O2 (99.999%)和1 bar 5%H2/Ar氣體,來定量研究Pt在真實反應溫度和氣體壓力環境下的3D結構變化,并且在來回多次快速切換氧化性氣氛與還原性氣氛的情況下,穩定迅速的記錄了Pt顆粒原子級分辨率晶面三維重構的動態過程,結果表明, 在H2環境中,觀察到顆粒的更多以{100}和{111}晶面表面形態存在。 在O2中,{100}和{111}面的百分比減少,更高指數的晶面顯著增加,導致Pt原子出現更圓的形態。 該方法為催化納米顆粒的原位表征開辟了新的機會,因為它*使人們能夠在特定的氣態反應環境中直接測量原子尺度的三維形態變化。

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